近日,中國科大蘇州高研院劉東老師課題組與化學與材料科學學院熊宇杰教授團隊合作在光電催化增值化學品合成領域取得新進展,相關研究成果以“Selective photoelectrochemical synthesis of adipic acid using single-atom Ir decorated α-Fe2O3 photoanode”為題發表在國際知名期刊《Nature Communications》上。
高效、高選擇性地合成高附加值化學品是現代化工制造的關鍵目標。光電催化技術作為一種將太陽能直接轉化為化學能的綠色途徑,為實現這一目標提供了可持續的解決方案。然而,在原子水平上理解和調控光電催化有機合成的反應過程仍然是一項挑戰。針對工業上合成己二酸這一反應排放有大量N2O污染物的問題,本研究報道了一種在溫和條件下利用光電催化方法選擇性氧化環己酮為己二酸的策略。具體來說,研究人員們開發了一種單原子Ir修飾的Ti摻雜Fe2O3光陽極材料,在光-電協同作用下,以水為氧源,實現了己二酸的高效、高選擇性生產。機理研究揭示了一種在原子水平上由光生空穴驅動的吸附*OH轉移的非自由基反應機制。此外,將該光陽極和單片式非晶硅基光陰極集成可實現具有長期穩定性的無偏壓驅動光電催化己二酸合成。該研究為高效、選擇性和可持續的光電催化氧化反應提供了合理的設計策略,同時在原子水平上為光電催化反應機制提供了深刻的見解。
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